1072年，在江西庐山莲花洞创办了濂溪书院，并自号“濂溪先生”。著名散文作品《爱莲说》作于此时，表明了敦颐对莲花的赞赏。是为千古名句。“予独爱莲之出淤泥而不染，濯清涟而不妖；中通外直，不蔓不枝；香远益清，亭亭净植，可远观而不可亵玩焉。”

周敦颐的主要著作是《通书》、《太极图说》。其著作《太极图说》，提出宇宙生成论体系，继承了《易传》和部分道家、道教、禅门思想，提出一个简单而有系统的宇宙构成论，用图形以资推演，可达雅俗共享之效，融会三教于儒家。

敦颐首次将“无极”一词引入儒家理论，说“无极而太极”，“太极”一动一静，产生阴阳万物。“万物生生而变化无穷焉，惟人也得其秀而最灵”。圣人又模仿“太极”建立“人极”。“人极”即“诚”，“诚”是“纯粹至善”的“五常之本，百行之源也”，是道德的最高境界，只有通过主静、无欲，才能达到这一境界。朱熹盛推《太极图说》，陆象山则不认同《太极图说》中“无极”的概念。

而后世有论者如毛奇龄等谓此图实出于道教，清初黄宗炎在《太极图说辨》中便说：“图学从来，出于图南（陈希夷）。”不过希夷乃是假《易》理而论仙道。史载希夷曾将“无极图”传给种放，种放以传穆修，后穆修将“太极图”传敦颐。周敦颐与道教关系深远，亦精研禅理，故此图说亦有道教与释教的影子。1072年，在江西庐山莲花洞创办了濂溪书院，并自号“濂溪先生”。著名散文作品《爱莲说》作于此时，表明了敦颐对莲花的赞赏。是为千古名句。